Flutuações no modo de flexão e estabilidade estrutural de nanofitas de grafeno （1）

  INTRODUÇÃO

  A interação entre deformações de rede e dinâmica de elétrons é um ingrediente importante a ser levado em conta para entender e controlar as propriedades eletrônicas de futuros dispositivos de grafeno. De um lado, uma linhagem externaaplicado ao grafeno produz um campo pseudomagnético cujo efeito foi previsto pela primeira vez teoricamente e depois determinado experimentalmente.2 Este poderia ser o ponto de partida de um campo chamado straintronics, ou seja, o controle dopropriedades eletrônicas pela aplicação de tensão mecânica. Por outro lado, a corrugação intrínseca observada desde os primeiros experimentos em amostras suspensas de grafeno afeta a mobilidade de elétrons. Flutuações sobre esta corrugação,chamados fônons flexurais, têm sido propostos para ser a fonte do limite intrínseco na mobilidade de elétrons3 e, certamente, o controle dessas ondulações é um ponto importante a ser abordado.

  Quando a dimensionalidade é reduzida, as flutuações de altura são amplificadas devido à tendência conhecida de instabilidades em baixas dimensões. Esperamos que fitas grossas com geometria quase-unidimensional tenham flutuações térmicas mais fortes do quesistemas bidimensionais. Essas flutuações podem ter efeitos importantes no transporte eletrônico e o mecanismo deve ser identificado para controlar e gerenciar as propriedades eletrônicas das nanofitas de grafeno.

  O objetivo do presente artigo é estudar as excitações térmicas em nanofitas de grafeno. Nós tomamos um modelo de continuum como ponto de partida, permitindo-nos explicar os fônons acústicos de comprimento de onda longa. Nosso foco é entender como oOs modos vibracionais são afetados por diferentes condições de contorno e como essas vibrações afetam o case plano estático. Analisamos esses pontos calculando os fonons flexurais fora do plano e as funções de correlação altura-alturapara duas situações diferentes: bordas presas e livres.

  A condutividade térmica do fonon desempenha um papel excitante na física do grafeno. As medições 4 mostram que o grafeno pode ser um dos melhores condutores de calor já conhecidos, com condutividade térmica K até 5000 W / mK à temperatura ambiente emamostras suspensas. Esses resultados podem abrir novas aplicações para controle térmico em nanoeletrônica. Além disso, os valores experimentais para K não são coincidentes, 5 e não há concordância sobre que tipo de fónons (in-plane ou out ofavião) produzir a contribuição dominante para K.6 Nosso estudo poderia lançar luz sobre o papel dos modos de flexão em nanofitas de grafeno. Vamos discutir este ponto nas próximas seções.

Este artigo está organizado da seguinte forma: II introduzimos o modelo hamiltoniano tomando um limite contínuo de uma superfície ancorada com energia de flexão. Discutimos também como as condições de contorno apropriadas podem ser levadas em conta.

  Na sec. III apresentamos um formalismo geral baseado em um caminho integral para obter as funções de correlação. Em Seg. IV e V obtemos o espectro fonônico fora do plano e as funções de correlação, analisando suas conseqüências. Finalmente,na seção VI nós damos nossas conclusões e perspectivas.

  O MODELO E AS CONDIÇÕES DE LIMITE

  O grafeno simples e de poucas camadas são sistemas de espessura de escala atômica. Como tal, uma teoria elástica contínua para chapas grossas não pode ser usada diretamente. No entanto, suas propriedades mecânicas, a formação de ondulações e o fônonespectro como a base da interação elétron-fônon, são bem descritos pela forma de energia elástica das placas espessas. A pista para entender este fato é que a rigidez de flexão no grafeno não se origina de compressões edilatações do meio contínuo delimitadas por superfícies livres. Portanto, o parâmetro de rigidez à flexão não pode ser obtido a partir dos parâmetros elásticos do meio; em vez disso, é uma quantidade independente.7 Acredita-se que a flexãoa rigidez no grafeno é devida aos termos de ângulo de ligação e de ordem de ligação associados aos ângulos diedro das interações C-C subjacentes.

  Esta distinção tem um significado especial na presença de arestas, como é o caso das fitas que consideramos neste trabalho. Para tornar a discussão concreta, partimos de uma superfície ancorada simplificada com energia de flexão, que temfoi introduzido nos estudos de membranas.9 O modelo hamiltoniano éonde ni é o vetor unitário normal no ith site da rede e j é o vizinho mais próximo. Usamos κ como parâmetro de rigidez à flexão no modelo de rede.

  Até agora, não especificamos o domínio de integração e as condições de contorno físico do nosso problema. Consideramos uma fita longa e estreita de largura W e comprimento L ao longo da direção y.

  Use condições de contorno periódicas na direção y. Portanto, o termo de superfície correspondente à última linha da Eq. desaparece.

  O primeiro termo é proporcional ao quadrado da curvatura média e o último à curvatura gaussiana, ambos escritos na aproximação harmônica. Em termos dessas curvaturas, a Eq. é conhecido como a forma Helfrich da dobraenergia de uma membrana líquida.

  Os termos que multiplicam h (x = ± 2, y) e ∂xh (x = ± 2, y) podem ser interpretados como a força e o torque na borda da fita. Definir esses termos como zero significa ter bordas livres e as condições de contorno são, então, a curvaturatermo derivativo total que foi negligenciadointegrando todos os caminhos que preenchem as condições de contorno (8) ou (9).

É conveniente expandir o caminho na base das autofunções do operador O. Devido à condição periódica de contorno na direção longa, nóspode separar sua dependência y. As autofunções assumem a forma

FIG. 1. (Color on-line) Curvas de dispersão dadas pelas funções λ¯ (q¯) para a fita presa. Mostramos os sete primeiros ramos do espectro que, de fato, tem um número infinito deles. Na inserção mostramos um zoom do baixoespectro de energia para os dois primeiros ramos.

Seguindo aproximações. O primeiro ramo da Fig. 1 pode serequipado por uma função da forma λ¯ 0 (q¯) 二 / a0 + a1q¯2 + a2q¯4,com a0 = 500, a1 = 24 e a2 = 0,972. Se negligenciarmos odependência fraca das funções próprias em q¯m na Eq. (16), a dependência y da correlação é dada pela seguinte transformada de Fourier:

(h¯ (x¯1, y¯) h¯ (x¯2,0))

= f 0 (x¯1) f 0 (x¯2)

FIG. 2. (Color on-line) Quadrado das funções próprias normalizadas

m (x¯) para os três primeiros ramos do espectro na posição fixafita. Esses cálculos são feitos para q¯ = 6π.

  As quantidades Cn, como observado no final de Sec, representam constantes de normalização. Gráficos para (f n (x¯)) 2 com n = 0, 1, 2 e q¯m = 6π são mostrados na Figura 2. Como apontado na Ref, existe uma lacuna no espectro e o modo de energia zeronão existe para q¯m = 0. Isso está relacionado ao fato de que traduções globais não são permitidas porque a fita é presa nas bordas. A lacuna no primeiro ramo se comporta como A ∼ 22.3 (nas unidades originais) se aproximando do zerovalor para a folha quadrada infinita. Esperamos que as correlações altura-altura em diferentes pontos diminuam exponencialmente e esse é realmente o caso. Na Fig. 3 mostramos o valor de κ (h¯ (0.25, y¯) h¯ (0.25,0)) ao longo da direção ye avaliado numericamente a partir da eq. (16). A contribuição das três primeiras ramificações é mostrada. À medida que a lacuna aumenta, vamos para ramos com maior energia, as contribuições das correspondentes correlações tornam-se cada vez menores.

  Um rápido decaimento das correlações é observado a uma distância da ordem de W. De fato, podemos estimar o comprimento da correlação característica com o

× [α sin (qR y) + β cos (qR y¯)], (22)

onde α = 0,00499, β = 0,00271 e qR + iqI = 2,273 + i4,185 é um zero do denominador da Eq. (21). A decadência da correlação é claramente dominada pelo termo exponencial. Sua escala característica, ou seja, o comprimento de correlação,é

ξ = W / 4.185 (nas unidades originais).

  Vemos que é possível controlar a extensão da correlação altura-altura alterando a largura da faixa de opções. Se associarmos essa flutuação térmica à ondulação, esses resultados implicam que o tamanho da característica doregião ondulada cresce linearmente com a largura das fitas. Na Fig. 4 mostramos os valores de (h¯2 (x¯, y¯)) para os três primeiros ramos da Fig. 1. A contribuição dominante proveniente do primeiro ramo produz uma distorção máxima nocentro das fitas. Os outros ramos produzem distorções periódicas de acordo com a forma das autofunções f n (x¯), como mostrado na Fig. 2. O númerode nós é exatamente n + 2 incluindo aqueles nas bordas.

  Vamos discutir a possível utilização dos resultados anteriores para esclarecer a contribuição relativa dos fonões no plano e flexurais na condutividade térmica intrínseca do grafeno. A lacuna no espectro do fônon para as fitas presasimplica que, de fato, não existem fônons acústicos, o que leva a um forteredução de K. No entanto, como mostrado na Ref. 13, essa lacuna é realmente muito pequena para valores realistas de W. De fato, para W = 30 nm, o gap é AOP = 7,9 μeV. Como a simetria da tradução

FIG. 3. (Cor on-line) Altura-altura κ (h¯ (0.25, y¯) h¯ (0.25,0))

correlação em função da distância na direção longa, para a fita presa. As contribuições das três primeiras ramificações são mostradas separadamente. A linha tracejada representa a aproximação dada pela Eq. (22). O comprimento doas fitas são L = 1000 e sua largura W = 100.

  FIG. 4. (Cor on-line) Quadrado médio da altura κ (h¯ (x¯, y¯) 2) como uma função em x¯, a distância para o centro, para a fita presa.

  Mostramos as contribuições dos três primeiros ramos. O comprimento das fitas é L = 1000 e sua largura W = 100. é quebrado em todas as direções, há também uma lacuna para os fonons no plano. Foi estimado na Ref. 13 para ser AIP = 1meVpara uma fita da mesma largura, muito maior que a AOP. Para temperaturas suficientemente abaixo da RT, esperamos que os fônons fora do plano sejam excitados, mas não os modos correspondentes no plano. Se futuras determinações de K (T) em clampeamentoamostras mostram uma redução a baixa temperatura, podemos concluir que estes fonões não são muito relevantes para a condutividade térmica, como reivindicado em trabalhos anteriores.